张国焘逃离陕北时，没有告诉杨子烈。当杨子烈得知张国焘在武汉脱离中共的消息后，向中共中央组织部和毛泽东提出要求，要到武汉找张国焘。在得到批准后，杨子烈一行先从延安到西安。在西安八路军办事处，杨子烈痛哭流涕，声言要去劝说张国焘回来。办事处的同志还想多做做她的思想工作，林伯渠说，没什么可做的了，她连孩子、行李都带上了，要去武汉劝说，何必带这些呢-明摆着要走嘛!杨子烈来到武汉八路军办事处后，周恩来同她谈话，希望她劝说张国焘，不要对党做得太绝了。杨子烈表示同意。周恩来派邱南章把杨子烈姐妹和张海威送到了张国焘的住处。从此，杨子烈也是一去不复返了。
过了不久，张国焘托人捎口信到江西萍乡家中，要其母亲到武汉来团聚。在其四弟张国杰的护送下，母亲来到了武汉。张国焘的母亲知道大儿子喜欢吃家乡风味的饭菜，还带了一位厨师来。母子久别重逢，自然有说不完的话。张国焘还对弟弟说：以后你什么事都可以干，就是不要搞政治，政治场上是非多。
张国焘正式参加国民党特务组织“军统”的工作
张国焘投靠国民党之后，蒋介石对他寄予了很大的希望。蒋介石曾派陈立夫同张国焘谈话，问他愿意做些什么工作-张国焘表示希望由他出面创办一种定期的民办刊物，从思想理论上揭发共产主义不适合于中国，唤醒一般青年人的幻觉，使其迷途知返。唯缺乏资金，希望政府给以接济，并高度保密，否则非失败不可。对于张国焘的这一想法，蒋介石因另有打算，没有同意。
这时，国民党的一些特务组织也对张国焘颇感兴趣，希望能从张国焘的口中得到有关中共和八路军、新四军的情报以及中共地下党组织的线索。CC系陈立夫、陈果夫很想让张国焘去工作，军事委员会政治部也说需要这样的人，胡宗南、康泽等也向蒋介石请求，让张国焘到他们那里工作。一时间，登门者络绎不绝，张国焘有时不得不跑到蔡孟坚家去“避难”。但是，蒋介石对于这些部门的请求，都没有答应。
武汉失守前，张国焘应广西“朋友”之邀到桂林观光。张国焘携一家老小前往。在桂林的一天晚上，母亲向张国焘讲述了自他离开家乡以后的家境，引起了张国焘的共鸣。他对自己前半生的所作所为深感后悔，对自己的前程感到茫然。
在张国焘到达桂林的第三天，广西的《建设》杂志全文刊登了共产国际批准开除张国焘党籍的决定。张国焘看到后大为丧气，认为是在戏弄讥嘲他，于是扫兴离开桂林，转赴重庆。
到重庆以后，蒋介石给张国焘的工作做出了安排。蒋介石在接见张国焘时，指着站在身旁的戴笠，很客气地说：我想请张先生给他帮帮忙。就这样，张国焘正式参与了国民党特务组织“军统”的工作。蒋介石还委任张国焘为军事委员会中将委员，但这只是一个空头衔。
张国焘到军统后，受到戴笠的重视。他主持所谓“特种政治问题研究室”，担任研究室的少将主任。为国民党特务组织策反中共人员出谋划策。他还主办所谓“特种政治工作人员训练班”，为国民党训练特务，专门从事反共的特务活动。曾任军统总务处长的沈醉后来回忆说：
戴最初对张国焘寄予极大的希望，满以为只要张肯卖一点气力，便可以把共产党搞垮。张国焘说要办一个训练班，由他来培训一批专门人员，戴笠马上挑选各训练班毕业学生中最优秀分子送去给他训练。他说要在陕甘宁边区设立一些策反站，戴笠马上照他计划办理。真是要人给人，要钱给钱。这时张国焘不仅是戴笠宴客时座上最受欢迎的佳宾，也是戴笠引为最得意的部属。他每次请客准备邀张国焘去参加时，往往先告诉他的朋友，并且用很骄傲的口吻先向朋友们介绍说：“明天你来吃饭时，便可以看到共产党里面坐第三把交椅的人物了。”
张国焘的工作不见成绩，不禁使戴笠大为恼火
张国焘在军统期间，还接应过个别的共产党的叛徒。1939年，原红四方面军第九军军长何畏叛变。在张国焘叛党之前，何畏紧跟张国焘，犯过严重错误。张国焘叛逃后，何畏步他的后尘，投奔国民党，被国民党特务机关扣押。在被扣押期间，何畏致函张国焘求救。张国焘拿着何畏的求救函去找戴笠，乞求戴笠将何畏接到重庆来共商反共大计。戴笠虽表示同意，但仍拖了半年之久才将何畏释放。何畏见到张国焘后，也做起了国民党的特务。
张国焘还现身说法，劝说一些被捕的共产党员自首叛变，但常常不能如愿。沈醉曾回忆说：
我亲自听到张国焘劝说过一位1942年在重庆南岸秘密逮捕到的地下党员。张国焘一开始就作自我介绍，使得对方为之一惊。接着他就用连他那样有很高地位的“老党员”都不再当共产党而愿投向国民党等等一套无耻谰言，要求对方考虑。但很出人意外，那位地下党员用很坚决的口吻回答说：“我不能这样做，死又有什么可怕!”张国焘最后也只好老着脸皮说什么“我是为了你好，你再仔细考虑考虑”。然后，他灰溜溜地走开。
当然，这位坚贞不屈的英雄，最后成为革命烈士。
蒋介石和戴笠原指望利用张国焘这个“带头羊”，对中共进行大规模的策反工作，但张国焘到军统后的工作令他们大为失望。本来，蒋介石对张国焘这样的中共叛徒，就是既利用，又提防。他曾在戴笠的一个请示报告上批了一句话：“凡是能叛变共产党的人，也会随时叛变我们。”戴笠根据这一批示，提出了军统使用中共叛徒的八字原则：“尊而不敬，用而又防。”在军统内部，设立了督察室防奸股，专门监视中共叛徒的活动。特种政治研究室的秘书黄逸公，就是被派去监视张国焘的。
失宠之后的张国焘：无计可设无公可办
失宠后的张国焘已没有往日的威风，有时出门办事也不得不坐起了公共汽车。童小鹏这样记述了他在公共汽车上偶然遇到张国焘的情景和感想：
1939年冬的一天，我从重庆红岩八路军办事处走到化龙桥搭公共汽车进城，一上车就看到在车尾角角里坐着张国焘，戴了一副黑框的眼镜，穿着一件黄色风衣。我开始以为看错了，但越看越像，没错。这趟车是从磁器口开到重庆市区的，大概是对特务们讲完课后回到军统去的。我心里暗自好笑。想起张国焘在四方面军当“张主席”时，从不走路，总是骑马。长征过草地时，还是一人两匹好马换着骑，两匹大骡子给他驮衣服、被褥和食品。到了延安，虽然还没有小轿车(当时只一辆华侨送的救护车供毛主席专用)，但也同朱总司令、林伯渠主席一样，可以坐在卡车前头去开会，是当时的最高待遇了。而现在居然和我这个小干部一样搭破烂的公共汽车了。
1945年5月，在国民党第六次全国代表大会上，张国焘被选为国民党中央执行委员会委员。8月，在日本投降前夕，蒋介石召见张国焘，让他草拟一个管理全国粮食和一般物价的方案。张国焘到处搜集材料，连熬几夜，写出一份洋洋万言的方案。送给蒋介石后，就没有下文了。
戴笠乘坐的飞机机毁人亡张国焘另谋出路
1946年3月，戴笠乘坐的飞机撞在南京附近的江宁县板桥镇戴山，机毁人亡，军统也准备改组裁员。不久，军统改为国防部保密局，张国焘也趁机另谋出路。他通过同乡、时任国民党中央设计局局长的熊式辉，向国民政府行政院善后救济总署署长蒋廷黻推荐，当上了善后救济总署江西分署署长和江西省临时参议会参议员。
张国焘一上任，就受到了江西省主席王陵基的排挤。原来，当年张国焘率红四方面军入川时，曾与田颂尧、王陵基交战川北。田、王损失惨重，大败而逃。王陵基因此被刘湘撤职，拘禁数月。如今，张国焘虽然脱离了共产党，但王陵基旧恨难消。于是，他让部下对张国焘冷嘲热讽，蓄意刁难。不久，张国焘不得不离开江西，避居上海。
经过辽沈、淮海、平津三大战役，人民解放军基本上消灭了国民党军队的主力，国民党的统治大势已去。
在这种形势下，国民党的许多高级官员纷纷逃往台湾。张国焘也惊恐不安，考虑自己的退路。这时，蒋介石指示国防部保密局局长毛人凤，要尽可能不让中共叛徒去台湾，要劝他们留下。原因是共产党胜利了，中共叛徒决不会再死心塌地跟着国民党走，让他们去台湾，只能增加负担。蒋介石还特别指示毛人凤，让他劝说张国焘留下。
1948年冬的一天，毛人凤在上海家中请张国焘吃饭，邀沈醉作陪。饭后，毛人凤还在重复他们谈话的主题：希望张国焘留在大陆，并说明这是蒋介石亲自决定的。张国焘听了立即表示：他已考虑过了，现在再也不想干什么，只希望到台湾山明水秀处当老百姓，写一点东西。毛人凤则再三劝说张国焘，说经过多方面分析研究，共产党来了决不会杀害他，留下便能在共产党内有一位共事多年的老朋友，这比去台湾的作用大得多。张国焘低头沉思了几分钟后，慢慢地抬起头来，用低沉的声音说：你们的考虑是对的，他们来了，决不会置我于死地，但是批和斗肯定少不了，人总是要面子的，我实在受不了。就这样，毛人凤同张国焘的谈话不欢而散。张国焘走后，沈醉问毛人凤：为什么要让张国焘落入共产党之手呢-毛人凤回答说：过去他就没有做出过什么，让他去台湾还能做出什么呢-如果他不愿意留在大陆，台湾是不会欢迎他去的。
张国焘没有听从毛人凤的劝说。他把《创进》周刊停刊，于1948年11月携全家去了台湾。他当时或许没有想到，他这一去，就再也没有回来。
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